最近，我系梁永晔副教授课题组研发出了一种对于二氧化碳(CO2)还原反应具有高选择性和活性的电催化剂，此工作成果发表在国际一流学术期刊《Nature Communications》（自然通讯，影响因子11.329），题目为《Highly Selective and Active CO2Reduction Electrocatalysts Based on Cobalt Phthalocyanine/Carbon Nanotube Hybrid Structures》（基于钴酞菁/碳纳米管复合结构的具有高选择性和活性的二氧化碳还原电催化剂）。

全球性碳循环是地球可持续发展的关键之一，然而，过去几百年来的人类活动已经导致大气中CO2含量大幅上升。电催化还原CO2为有价值的碳基产物是一个非常有前景的应对策略，它可以于室温、水系中操作，并且能够以太阳能等可再生能源作为能量输入。但是目前，较高的过电势和较低的目标产物选择性是CO2电化学还原领域的发展瓶颈。因此，开发具有低成本、高活性、高选择性以及良好稳定性的催化剂是电催化CO2还原应用于工业化生产的重要基础。

梁永晔副教授及其合作者们通过在纳米尺度和分子级别上的协同调控，开发出了一种基于钴酞菁（CoPc）分子的高性能CO2还原电催化剂材料。在纳米尺度上，CoPc分子通过强π-π相互作用均匀的附着在碳纳米管(CNT)外壁上，形成CoPc/CNT复合物。与CoPc分子相比，该复合物电催化剂显著提高了CO2还原为一氧化碳（CO，一种在大规模化工产品制造中广泛应用的重要工业气体）反应的电流密度并有效改善了催化剂的选择性以及稳定性。在0.1 M碳酸氢钾(KHCO3)电解质中进行电催化CO2还原时，CoPc/CNT复合催化剂能够在0.52 V的过电势下稳定地维持10mA cm-2左右电流密度10小时以上，并且CO的法拉第效率始终保持在90%以上。在分子水平上，通过在CoPc分子上引入氰基（CN）,得到的CoPc-CN/CNT复合物电催化剂在0.1M KHCO3水相电解质中催化CO2还原为CO的法拉第效率在研究的电势区间内都达到95%以上。该CoPc-CN/CNT电催化剂能够在0.52V过电势下进一步提高CO2还原的电流密度至15mAcm-2，转化频率（Turnover Frequency, TOF）为4.1s-1。该复合催化剂在电催化CO2还原中能够实现较高的电极电流密度(可媲美当前最好的非均相电催化剂)，同时维持单个催化位点的高活性(可媲美当前最好的分子体系电催化剂)。该项研究表明这种分子/纳米碳复合材料是一类非常诱人的能够转换过剩排放CO2为可再生燃料的电催化剂材料。

图1. a）CoPc/CNT（6%）复合物的TEM图像，插图包括CoPc分子, CoPc/CNT（6%）复合物和CNT的拉曼光谱以及CoPc/CNT复合物示意图；b）CoPc/CNT与CoPc在0.1 M KHCO3中电催化还原CO2的气体产物的偏电流密度；CoPc-CN/CNT（实线）与CoPc-CNT（虚线）在0.1 M KHCO3中催化还原CO2的电极电流密度对比c）和气体产物法拉第效率对比d).

张星、吴子姗（耶鲁大学）、张潇和黎烈武是该论文共同第一作者，其他合作者包括李艳艳、李笑笑、徐浩旻、余小露、张孜晟和王海梁教授（耶鲁大学）（其中张潇、余小露和张孜晟是在校本科生）。该工作得到了深圳市基础研究学科布局项目（JCYJ20160608140827794）、孔雀团队（KQTD20140630160825828）、重点实验室项目(ZDSYS201505291525382)等基金支持。

文章链接：http://www.nature.com/articles/ncomms14675